增材多孔层在增材马氏体时效钢与传统AISI410钢异种固态体连接中的有效性

来源：江苏激光联盟

导读：本文探讨了增材多孔层在增材马氏体时效钢与传统AISI410钢异种固态体连接中的有效性。

增材制造的马氏体时效钢和商用马氏体不锈钢（AISI410）试样的圆柱形固态整体连接是通过电辅助压力连接（EAPJ）实现的。通过选择性激光熔化增材制造，在圆柱形马氏体时效钢试样的连接侧形成多孔层。在EAPJ过程中，多孔层作为中间层，由于几何诱导缺陷（孔隙），其电阻局部增加，显著且局部地提高了最高温度，同时连接负载显著降低。微观结构演变表明，由于再结晶，马氏体时效钢和AISI410侧均发生晶粒细化。马氏体时效钢试样在增材制造过程中产生的高残余应力在EAPJ过程中显著释放。AISI410钢中的马氏体形成和马氏体时效钢中的回复奥氏体以晶粒平均图像质量为特征。拉伸试验表明，断裂总是发生在热影响区和未影响区之间的过渡区。目前的研究表明，使用额外制造的多孔层，即使对于不同的材料组合，也可以更容易、更有效地实现额外制造的组件和常规组件的批量连接。

1. 介绍
汽车和航空航天工业对制造混合动力部件的需求不断增长，推动了先进连接技术的发展。在各种连接技术中，固相压力连接可以有效地替代传统的熔合连接技术，因为它可以避免熔合基焊接技术中常见的焊接收缩和开裂。在固态压力连接中，伴随着加热的塑性变形打破了氧化层，并将原始材料通过裂纹挤压到接触处，从而创造了固态连接。电辅助压力连接(EAPJ)是一种新型的固态压力连接工艺，它提供局部快速的电阻加热，并通过电流的非热效应(即电塑性效应)增强原子扩散。除了众所周知的电阻加热的热效应外，电流的非热效应还可以增强金属原子的动力学，从而加速或诱导退火、组织愈合、再结晶和时效。在EAPJ中，界面结合是通过温度升高(电阻加热)、电流非热效应和塑性变形诱导原子扩散和再结晶建立的。因此，这种固态连接技术非常适合于连接相似或不同的合金。

原理图显示了使用预清洁的两步计划的过程。

上图中给出了说明提议的两步焊接规程概念的原理图。图(a)显示了夹在铝合金和钢板之间的一层薄胶粘剂，其中多级电极在铝侧使用，而球形/圆顶电极在钢侧使用。电极挤压过程如图(b)所示。它关闭了所有faying接口之间的间隙，为随后的电流流动做准备。因此，铝与钢板之间的软胶粘剂大部分被挤压出来，机械挤压后会残留一定量的胶粘剂。随后的预清理步骤是通过如图(c)所示的轻微驱逐，将胶粘剂及其分解产物驱逐出焊接区域。最后是平衡铝熔核生长、IMC增厚和夹杂物溶解的焊接工艺，如图(d)所示。

选择性激光熔化(SLM)是一种增材制造(AM)技术，是在粉床融合(PBF)技术的基础上发展起来的快速成型和制造技术。在SLM-AM过程中，粉末逐层沉积，使用激光源选择性熔化，然后在快速冷却下凝固。因此，这种方法可以制造出形状或几何形状复杂的功能性产品(如空心部件、内部桁架结构的零件、带冷却通道的模具)，这些都是传统方法无法实现的。此外，一种被称为定向能量沉积(DED)的AM技术可以用来修复局部损坏的部件，以恢复产品的价值，并将部件恢复到原来的形状和可工作状态。然而，增材制造存在表面粗糙度、各向异性、残余应力等问题，且加工大型零件的时间较长，阻碍了增材制造技术的广泛应用。

(a)圆屋顶、(b)锥形和(c)铝侧使用的多级电极，(d)钢侧使用的圆屋顶电极的电极面图像和相应的截面剖面图。

马氏体时效钢1.2709(俗称工具钢)主要由Ni、Co、Mo、Ti、Al和平衡铁组成，是一种极低碳含量的极有前途的高强度AM金属。由于Ni的低碳含量和高元素含量，增材制造(AMed)马氏体钢的显微组织以软镍马氏体和残余奥氏体为特征。马氏体时效钢的比强度高，断裂韧性好，可用于制造发动机外壳、成型模具、注射模具以及经沉淀硬化或固溶退火处理后具有冷却通道的产品。商业化的AISI410是一种12%铬马氏体不锈钢，低碳含量，可以通过热处理在低冷却速率(空冷)下硬化为板条马氏体组织。AISI410具有高强度、耐腐蚀、高耐磨性等优点，广泛用于制造汽车零部件和医疗器械。大量连接AMed(通常通过SLM)马氏体时效钢和常规制造的AISI410，可以促进混合材料组合在许多工业领域的应用，如燃气轮机行业和塑料注射成型模具的定制。

一些研究人员已经成功地利用直接AM或AM与传统连接方法相结合的方法实现了不同金属组合的连接，并对接头的组织演变和机械行为进行了表征。Samei 等成功地将Corrax钢印刷在AISI420基板上，使用激光粉末床融合技术来验证塑料注射成型模具的混合制造潜力。印刷后进行复合热处理，提高了材料的机械性能和冶金相容性。观察到由于界面不相容和脱聚引起的空洞形核和生长。Bai 等采用SLM方法在CrMn钢顶部沉积马氏体时效钢。他们对混合组分的界面形貌进行了微观结构表征，以研究其冶金性能，并观察到两种不同材料之间存在130 μ m宽的界面。Tabaie 等报道了一种结合线性摩擦焊接和SLM的混合连接方法，用于连接SLM Inconel 718和锻造镍基高温合金AD730。最近，Hong等成功地证明了在圆柱形SUS316L试样的体固相连接(EAPJ)中使用单独的AMed多孔夹层可以提高工艺效率。此外，将EAPJ方法成功地应用于S45C与铝6061、SUS316L与Inconel 718的异种材料组合，以及crmnfeconi基等原子高熵合金的异种材料组合。

在本研究中，采用AM和EAPJ结合的混合连接方法，将SLM-AMed马氏体时效钢1.2709和常规制造的AISI410不锈钢相结合。在马氏体时效钢试样的SLM-AM中，通过调节变形抗力，在试样的接合面同时制备多孔层，克服了变形不对称性，从而增强了因压力接合面足够大而导致的原始金属挤压。同时，多孔层也被考虑以提高工艺效率和合成接头的性能。通过显微组织分析和机械性能测试对合成接头的性能进行了详细的评价。

2. 试验装置
2．1． 材料准备和AM工艺
直径为16 mm、高度为58 mm的1.2709柱状马氏体时效钢试件为AMed(简称AM-MS1)。采用常规加工方法制备了尺寸与AM-MS1相同的AISI410不锈钢圆柱形试样。AM-MS1和AISI410的化学成分见表1。

表1 材料的化学成分(wt%)。

AM工艺是使用定制的SLM机器(SLM 280HL,SLM solutions GmbH, Germany)进行的，该机器配备了双400w光纤激光器和软涂层嘴唇。SLM- am中使用的是商用球形MS1粉末(SLM溶液集团AG，德国)，粒径范围为10 - 45 μ m。AM期间平台保持在100°C，以减少残余应力。建造室充入氩气(含氧量<0.1%)以防止在AM过程中氧化。在样品制作过程中使用的其他打印参数如表2所示。打印完成后，经过研磨抛光，利用ImageJ软件计算孔隙度。

表2 SLM AM工艺参数。

通过MS1试样的AM，制备了两种不同类型的试样（连接端有或没有多孔层），如图1所示。对于没有多孔层的MS1试样（简称NPL-MS1试样），58 mm的高度与高密度（>99.5%）相当，这几乎相当于理想的固体基质。对于具有多孔层的MS1试样（简单地说，PL-MS1试样），首先在圆柱形试样底部测量5 mm的低密度高度，约79%（孔隙率21%），而在53 mm高度的顶部连续测量高密度（>99.5%）。多孔层通过有意引起的几何缺陷（即相对较高的孔隙率）增加局部电阻，从而降低连接压缩载荷，并使温度升高局部化。此外，由于多孔层中的高孔隙率降低了相对坚硬的MS1试样连接端的机械强度，因此可以实现EAPJed试样的相对对称变形。

图1 EAPJ原理图:无孔层(上)和有孔层(下)。

2.2. EAPJ过程
EAPJ实验是在室温环境空气中，在带有定制夹具（图1）的万能伺服压力机上沿试样组件的轴向进行的。为了确保连接期间试样组件的稳定性，将AM-MS1和AISI410试样插入顶部和底部电极（40 每侧的深度分别为mm）。根据设置，每个试样可分为未受影响区域（连接期间插入电极）和热影响区域（接头界面和电极之间的加热和变形区域）。在伺服压力机的十字头和电极之间插入两个胶木制成的绝缘体，以保护设备。在EAPJ过程中，可控发电机（SP-1000）产生的电流 U、韩国韩星），最大排水量为15 毫米，恒定位移率为20.5 mm/min同时应用。用砂纸打磨试样的接合面，并在接合前用丙酮清洗。温度变化由红外热成像摄像机（瑞典FLIR公司FLIR-T621）监测。样品涂上黑色热漆，以稳定发射率并提高测量温度的准确性。

连接过程中的最高温度用于呈现电流施加到试样组件时的温度历史。万能伺服压力机上的数据采集系统也记录了压缩位移和载荷的历史。通过单独进行的初步试验选择的相同参数（表3）适用于两种不同的组合（NPL-MS1和AISI410的NPL连接和PL-MS1和AISI410的PL连接，图1）。如图2所示，电流模式被设计为初始连续电流和脉冲电流的组合。在EAPJ初期，连续电流用于快速加热，而脉冲电流用于诱导保持时间，以维持变形过程中的高温，这也降低了变形阻力，增强了界面扩散。每种组合连接五个试样组件，以验证重复性。

表3 EAPJ工艺参数。

图2 EAPJ过程中的电流和位移。

2.3. 微观结构分析
连接后，沿连接方向（图5中的黄色矩形区域）垂直于连接界面对接头进行横截面。样品最初研磨至1200粒度，并用1和0.25研磨标准金相制备后的μm金刚石膏，然后稍微蚀刻(氯化铜12通用;盐酸20毫升;酒精225毫升)用于一般观察。首先通过激光共聚焦显微镜(VK-X200, Keyence, Osaka, Japan)观察关节界面，以评估关节质量。使用场发射扫描电子显微镜(FE-SEM: SU5000，日立，日本)和电子背散射衍射仪(EBSD: TSL Hikari Super, TSL，美国)对0.5μm硅胶悬浮液抛光后的接头界面的微观结构进行了表征。元素扩散通过能量色散光谱仪(EDS: X-Max50，堀叶，日本)在25000 ×放大倍数下进行评估。EBSD分析时，加速电压设置为20 eV，探头电流设置为14 nA，探头倾角设置为70°。在分析过程中，母材的步长为0.12μm，接头界面的步长为32 nm，工作距离为15-18 mm。采用5°的籽粒公差角进行籽粒鉴定。利用晶粒尺寸、反极图(IPF)图、带晶界的图像质量(IQ)图、核平均取向错(KAM)图和晶粒平均图像质量(GAIQ)图分析了EAPJ过程中的微观组织演变。在IQ图中，将角度大于15°的晶界定义为大角度晶界(HAGB)，而将角度大于15°的晶界定义为低角度晶界(LAGB)。

2．4． 机械测试
通过准静态拉伸试验和显微硬度测试对接头的机械性能进行了评价。使用Vickers压头(HM-200, Mitutoyo，日本)测量了关节界面(从关节界面到BM的每边200μm)的显微硬度(HV) (1 N, 10 s)。接头被加工成“狗骨”形状(ASTM E8/E8M)，长度为30毫米，直径为8毫米，用于准静态拉伸试验。在恒定位移速率为1 mm/min的万能拉伸机上进行拉伸试验。测试之后，还检查了断裂表面，以评估拉伸过程中的断裂机制。

3.结果与讨论
3．1. EAPJ过程响应和接头外观
对于NPL和PL连接，初始连续电流下的温度历史均呈快速上升趋势，随后脉冲电流下的温度历史均接近平稳(图3(a))，尽管两种情况在连接过程完成时温度均略有下降。在整个连接过程中，NPL连接的温度始终低于PL连接的温度。NPL和PL加入的保温时间平均温度分别为900℃和1010℃。值得注意的是，对于这两个关节，EAPJ中使用的实验参数是相同的。温度历史的差异是由于几何诱导缺陷多孔层的电阻显著增加(孔隙率为21%)。

图3 EAPJ过程响应:(a)温度历史和(b)压缩负荷历史;(c) NPL接头和(d) PL接头轴向温度分布。

从热影响区沿轴向的瞬时温度分布(图3(c)和(d))可以看出，在PL连接过程中，温度升高高度集中在多孔层上(近似图3(d)中粉色区域)。相反，美国国家物理实验室的加入显示了一个相对均匀的温度分布。此外，与NPL连接相比，PL连接的峰值力显著降低了44%，如图3(b)所示。峰值力的显著降低是由于多孔层温度升高和强度降低的共同作用。

EAPJ后，NPL接头和PL接头的变形形态不同，如图4所示。NPL接头界面的非对称变形(图4(a))表明，EAPJ过程中，AM-MS1和AISI410在连接温度下的机械性能差异很大，导致AISI410侧发生较大变形。由于非对称变形，AISI410覆盖在AM-MS1上，AM-MS1在整个热影响区逐渐变形。对于PL接头(图4(b))，多孔层在变形过程中主要被挤压出，相对于界面形成相对对称的形状。值得注意的是，在EAPJ过程中，多孔层的截面明显增大，而多孔层上方到电极的区域没有明显的变形。因此，变形集中在多孔层中，基体(AM-MS1，高密度)得到了有效保护。接头的变形形状表明，在固相连接中使用多孔层可以通过调节变形抗力来降低接头的变形不对称性，而变形抗力是压力连接时焊缝表面足够大的关键因素。

图4 接头外观:(a)不良物质接头和(b) PL接头。

３．２． 光学和扫描电子显微镜
从NPL接头和PL接头的界面上观察到的截面光学显微镜图像显示，宏观上无缺陷的接头是由EAPJ制作的(图5(a)和(b))。对于PL接头，在EAPJ过程中，AMed多孔层的孔隙被完全消除。EDS图谱证实了扩散形成的冶金结合，如图5(c)和(d)所示。界面均匀分布，无明显的化学偏析，表明在EAPJ过程中，在快速加热和剧烈的塑性变形下形成了良好的键合。

图5 AM-MS1/AISI410接口的光学显微图(a) NPL接头和(b) PL接头;(c) NPL接头和(d) PL接头的界面SEM图像及其主要元素的EDS映射。

通过图6中结合面扩散厚度的定量评价可知，NPL接头和PL接头的扩散厚度分别为1.3μm和1.9μm。在多孔层的PL接头中，扩散厚度增加了约46%。值得注意的是，固相连接中扩散厚度的增加对应着较高的界面接头强度。对球形黑点(图6中的A点和B点)进行点分析，结果显示其化学成分(表4)与MS1粉末相似，说明纳米颗粒的形成。在用SLM-AM制备微米级孔隙AM-MS1的过程中，未熔化的MS1粉末会被困在孔隙中。在大塑性变形和热输入的EAPJ中，截留的MS1粉末形成微细焊接颗粒，而原始的毫米大小的孔隙被封闭和消除。

图6 长度为4.5μm的EDS线扫描分析主要元素迹(a) NPL接头和(b) PL接头。

表4 A点和B点的化学成分(wt%)。

3．3． EBSD分析
晶粒和面向均匀颗粒平均粒径为7.9±4.0μm AISI410 BM获得,而AM-MS1有更多的异构谷物择优取向和平均粒径为4.4±6.0μm竣工条件,见图7中的EBSD IPF地图(a)和(b),在加入由于动态再结晶，NPL接头中AISI410的晶粒由7.9±4.0μm细化到2.6±2.4μm, AM-MS1的晶粒由4.4±6.0μm细化到1.5±1.2μm(图7(c))。PL接头AM-MS1的平均晶粒尺寸(2.4±1.9μm)略大于NPL接头的平均晶粒尺寸(1.5±1.2μm)，因为PL接头在连接过程中经历了较高的温度(图7(d))。晶粒尺寸分布差异较大，表明NPL接头和PL接头[30]两侧均发生了部分动态再结晶。从节理形貌可以看出，在PL节理的AM-MS1侧，AM-MS1试样的变形更集中在PL节理的多孔层中(图4)。

图7 EBSD IPF图和晶粒尺寸:(a) AISI410 BM， (b) AM-MS1 BM， (c)各侧为NPL接头，(d)各侧为PL接头(JD-joining方向;TD-transverse方向;ND-normal方向)。

为了更好地理解EAPJ过程中的微观结构演变，获得了晶界和KAM图，如图8所示。在晶界图（图8（a）-（c））中，HAGBs和LAGBs的分数表示为BMs和接头每侧总晶界的百分比。在AISI410和AM-MS1 BMs中，HAGBs的分数主要较高，这对强化机制至关重要。连接后，两个接头的LAGBs与HAGBs的比率（NPL AISI410:1.0；NPL AM-MS1:1.2；PL AISI410:0.9；PL AM-MS1:0.8）均高于BMs（AISI410 BM:0.3；AM-MS1 BM:0.17），这是EAPJ期间经历塑性变形的结果。此外，PL接头AISI410和AM-MS1侧的HAGBs分数略高于NPL接头的HAGBs分数，这是因为PL接头中的塑性变形相对较高。AM-MSI BM（2.68）的非常高的平均KAM值表明，AM期间，瞬时熔化和快速凝固产生的陡峭热梯度以高冷却速率[17]诱发了高残余应力，如图8（d）所示。与BM相比，NPL和PL接头AM-MS1侧的KAM值（图8（e）和（f））显著降低，表明AM工艺产生的残余应力得到了极大的缓解。PL接头AM-MS1侧的KAM值进一步降低（从0.82降至0.61），这可以理解为通过多孔层温度进一步升高的结果。相反，AISI410仅显示了加入后KAM值的微小变化[BM:0.61；NPL接头：0.68；PL接头：0.67]。

图8 覆盖晶界的IQ映射:(a) BMs， (b) NPL接头，(c) PL接头;KAM映射:(d) BMs， (e) NPL接头，(f) PL接头(HAGBs和LAGBs的分数在IQ映射中给出;KAM的平均值在KAM地图中给出)。

为了定量评价AISI410和AM-MS1在EAPJ过程中的相变，IQ参数可以根据晶格缺陷来区分相。马氏体晶格缺陷较多，IQ值较低，而铁素体和奥氏体晶格相对完善，IQ值较高。在本研究中，IQ值5000被用来区分马氏体，铁素体和奥氏体。对于BMs(图9(a)和(c))， AISI410以IQ值大于5000的相为主(退火铁素体结构)，而AM-MS1以IQ值小于5000的马氏体为主。无论是NPL接头还是PL接头，在AISI410侧均检测到马氏体分数显著增加，这可以从IQ值小于5000的分数得到证明(图9(b)和(d))。这两个接头在空冷过程中形成的马氏体可以与Tsai等人的报告相比较，他们的报告表明，在AISI410中，通过一系列连续加热和冷却过程，空冷可以在很低的冷却速率下形成位错板条马氏体。在AM- ms1的建成条件下(图9(c))，少量IQ值大于5000的相属于残余奥氏体，这与AM马氏体时效钢的报道一致。对于AM-MS1侧，NPL接头中奥氏体含量略有增加，而PL接头中奥氏体含量显著增加，从图9(d)中IQ值的GAIQ图及其相关区域分布可以看出。

图9 GAIQ图和面积分数的相关分布:(a) AISI410 BM， (b) NPL接头，(c) AM-MS1 BM， (d) PL接头。

奥氏体含量明显增加，表明在EAPJ过程中形成了还原奥氏体。对于PL接头，获得较高温度的速度更快，保持的时间更长，显著提高了奥氏体相变。注意，在AM过程中，由于元素的非均匀分布，具有较高溶质水平的区域为奥氏体相变提供了一个理想的形核位点。

3．4． 机械性能
图10为间隔为50μm的节理穿过节理界面的截面的显微硬度测量结果。AM-MS1的平均显微硬度约为340 HV。EAPJ后，由于残余应力的释放，AM-MS1侧和AM-MS1侧的显微硬度降低。显微硬度的降低与显著降低的KAM值一致，如图8所示。两个接头AISI410侧显微硬度的显著增加(从BM: 210 HV到约500 HV)是EAPJ过程中形成大量马氏体的结果，图9中的GAIQ值支持了这一结果。值得注意的是，PL接头AM-MS1侧的显微硬度略低于NPL接头AM-MS1侧的显微硬度，而AISI410侧的显微硬度则相反。PL接头中AM-MS1侧的显微硬度降低，是因为与NPL接头中AM-MS1侧相比，AM-MS1侧的残余奥氏体比例更高(图9(b)和(d))。PL接头AISI410侧显微硬度的提高可以解释为高温和变形诱发的加工硬化，共同作用下形成稳定的板条马氏体组织的位错稳定化。

图10 界面上的显微硬度分布(测量距离为400μm)。

在准静态拉伸试验中，NPL接头和PL接头的工程应力-应变曲线(图11)表现出相似的极限抗拉强度和延伸率。AISI410侧两个关节均发生断裂，如图11所示。NPL接头和PL接头相似的力学性能证实了不同材料组合在EAPJ过程中使用多孔夹层的有效性。对于NPL接头和PL接头，拉伸断裂均发生在热影响区和未影响区之间的过渡区。请注意，未受影响的区域是插入到电极连接，其机械性能预期几乎相同的BM。如上所示，AISI410侧马氏体含量显著增加，加入后热影响区明显增强。然而，未受影响的区域仍然具有与BM相似的力学强度，导致过渡区断裂。NPL和PL接头中心区域的断口(图12)表现出完全的韧性断裂，表现为大量的韧窝，这些韧窝通常是通过微空洞的形核、生长和聚结而形成的。与此相反，NPL和PL接头边缘区脆性和韧性断裂的综合断裂特征是同时出现解理面和韧窝。

图11 工程应力-应变曲线和接头的断裂外观。

图12 代表性节理（PL节理）的断裂面。

4.结论
在本研究中，AMed马氏体时效钢和常规马氏体不锈钢（AISI410）圆柱形试样通过EAPJ进行固态连接。通过比较NPL连接和PL连接，验证了AMed多孔层对连接的有效性。讨论了EAPJ过程中的过程响应、界面特征和机械行为。AMed多孔层有效且局部地增加了连接界面处的电阻，从而显著提高了最高温度，并显著降低了连接负载。结果表明，多孔层还显著增加了扩散厚度，增强了界面结合强度。对于NPL和PL接头，AM-MS1侧的显微硬度降低归因于AM释放的高残余应力，而AISI410侧的大量马氏体形成导致显微硬度显著增加。两个接头均在AISI410侧热影响区和未影响区之间的过渡区断裂。本研究中提出的方法可以提高EAPJ的效率，它可以有效地替代传统的熔合连接或其他高成本、耗时的固态连接技术，如炉内扩散连接或摩擦焊接。

目前的研究清楚地证明了在不同材料组合的EAPJ过程中使用AMed多孔层的好处。可以更有效地局部控制温度，从而在预期局部区域更适当地控制材料流动，以实现相对于界面的更不对称变形。材料流动的控制在具有高度不同机械性能的异种材料组合的固态连接中尤为关键。此外，连接负载可以显著降低，这降低了实际应用中连接设备所需的容量。

来源：Effectiveness of an additively manufactured porous layer indissimilar solid-state bulk joining of additively manufactured maraging steeland conventional AISI410 steel，Additive Manufacturing，doi.org/10.1016/j.addma.2021.102508
参考文献：N. Chen, H.-P. Wang, M. Wang, B.E. Carlson, D.R. Sigler, Scheduleand electrode design for resistance spot weld bonding Alto steels, J. Mater. Process. Technol. 265 (2019) 158–172. ，S. Zhang, K.Gao, S.-T. Hong, H. Ahn, Y. Choi, S. Lee, H.N. Han, Electrically assisted solid state lap joining of dissimilar steelS45C and aluminum 6061-T6 alloy,J. Mater. Res. Technol. 12 (2021) 271–282