周光敏/丘陵AFM：亲锂设计+3D打印，实现50C倍率的锂金属电池

来源：顶刊收割机
第一作者：Shuyan Ni，Jinzhi Sheng
通讯作者：周光敏，丘陵  通讯单位：清华大学深圳国际研究生院

锂金属是下一代高能量密度可充电电池负极的终极选择而备受关注。然而，不可控的枝晶生长、死锂的形成以及锂金属负极的大体积变化会导致严重的安全隐患，例如短路、起火甚至爆炸。引入锂宿主材料可能是缓解上述问题的优异策略，氧化石墨烯（GO）薄膜具有优异的亲锂性，这对于在合成过程中实现均匀的熔融锂注入和电池循环中的低锂成核势垒至关重要。然而，用作锂宿主的全致密GO薄膜存在许多问题。金属锂倾向于在电极的上表面沉积和剥离，且沉积的锂金属会阻碍电解液的进入和离子传输，导致枝晶生长、SEI破裂和内部电极表面的损失。值得关注的是，电极中不那么曲折的离子传输路径会在电解液中产生低的锂离子浓度梯度和均匀的电极电流密度。

成果介绍
鉴于此，清华大学深圳国际研究生院周光敏副教授和丘陵副教授等人采用连续离心铸造法制备了大面积氧化石墨烯（GO）作为锂金属的宿主，然后使用3D打印模板通过简单的冲压方法在其中制造对齐的微通道。GO基体有效地调节了锂的沉积/剥离行为，而对齐的通道均匀地分布了锂离子通量并提供了短的锂离子扩散路径。同时，Li/多孔GO复合材料具有柔韧性，其可控厚度为50至150μm，对应的容量为9.881至27.601 mAh cm-2。

结果表明，所制备的负极在循环100小时后具有30 mV的低过电位，≈3538 mAh g-1的高容量（理论容量的91.4%），以及匹配LiFePO4正极在高达50 C的倍率下展现出优异的循环性能。此外，多孔GO/Li电极还与其他正极配对并用于软包电池，表明其适用于各种高能电池系统。

相关论文以“Dendrite-Free Lithium Deposition and Stripping Regulated by Aligned Microchannels for Stable Lithium Metal Batteries”为题发表在Adv. Funct. Mater.。

研究亮点
1. 耦合亲锂和结构设计，得到的电极具有柔韧性，可以多次折叠和展开，厚度可控。GO中排列的通道能够均匀分布锂离子通量，提供更短的扩散路径；

2. 复合负极具有低于30 mV的低过电位和超过400小时的长寿命。组装了与 LiFePO4正极匹配的电池，在20 C的高倍率下具有93 mAh g-1的容量和超过600 次的长循环寿命；
3. 与LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2正极配对时，其容量为117.9 mAh g-1，并在150个循环后保持稳定；

图文解析

图1. GO致密薄膜的制备及表征

图2. GO/Li电极的锂沉积/剥离过程

图3. 循环过程中的极化测试

图4. 循环前后的形貌和阻抗演变

图5. 全电池测试

Shuyan Ni, Jinzhi Sheng, Chang Zhang, Xin Wu, Chuang Yang, Songfeng Pei, Runhua Gao, Wei Liu, Ling Qiu,*Guangmin Zhou*，Dendrite-Free Lithium Deposition and Stripping Regulated by Aligned Microchannels for Stable Lithium Metal Batteries，2022，https://doi.org/10.1002/adfm.202200682