来源：长三角G60激光联盟
导读：本文通过镍基高温合金IN718的原位和操作同步加速器X射线成像和衍射研究揭示了定向能量沉积增材制造（DED-AM）的控制机理行为。
摘要
通过镍基高温合金IN718的原位和操作同步加速器X射线成像和衍射研究揭示了定向能量沉积增材制造（DED-AM）的控制机理行为。使用独特的DED-AM工艺复制器，真实空间成像可以量化凝固过程中的熔池边界和流动动力学。这种成像知识还用于在100μm的空间分辨率下，在转变和应力发展过程中对时间分辨的微观结构相进行精确的衍射测量。衍射量化的热梯度能够预测树枝状凝固微观结构并将其耦合到应力状态。快速冷却速度完全抑制了二次相的形成或固态的再结晶。凝固后，应力在冷却过程中迅速增加到屈服强度。这一见解与IN718的大凝固范围相结合，表明累积的塑性耗尽了合金的延展性，导致液化开裂。这项研究揭示了在DED-AM期间控制高度非平衡微观结构形成的机制。
1介绍
激光增材制造（LAM）是一种高度通用且灵活的制造技术，可以逐层制造复杂的几何形状。它正在改变现代制造业，特别是在冶金行业。定向能量沉积增材制造（DED-AM）通过喷嘴沉积粉末或线材原料并用激光熔化，是最具成本效益和通用的LAM方法之一，因为它能够生产大型近净形状的自由形状组件。DED-AM还用于修复航空航天，生物医学和汽车行业中的高价值部件。然而，DED-AM过程中的快速凝固导致了一些技术挑战，包括产生显着的残余应力和形成不良的微观结构特征，如孔隙、裂纹或大的外延颗粒。这目前限制了DED-AM在生产安全关键部件方面的广泛工业应用。为了克服这些限制，需要对制造过程中的基本瞬态物理场有更深入的了解。
增材制造的四个M（4M）：材料，制造，计量和市场。
增材制造与传统的形成性或减材制造有着根本的不同，因为它最接近“自下而上”的制造，我们可以使用“逐层”方法将结构构建成其设计的形状。这种逐层制造在制造复杂、复合材料和混合结构方面具有前所未有的自由度，其精度和控制力是传统制造路线无法实现的。一个很好的例子可以是骨组织工程支架，其目的是在体内提供组织支持，同时模仿骨的多孔和可渗透的分层结构。复制骨支架的传统方法已被证明难以模拟互连的多孔网络结构，但是使用X射线微型计算机断层扫描（X射线μCT）图像与计算机辅助设计（CAD）相结合可以创建可以使用AM可靠地处理的设计文件
LAM的原位和操作高速X射线研究已被证明在揭示以前看不见的瞬态激光诱导现象方面取得了巨大成功，包括熔池动力学，微观结构特征形成和相演变。同步加速器X射线成像已被证明可以有效地捕获激光 - 物质相互作用和激光粉末床融合（LPBF）中的基础物理。然而，对DED-AM的同步加速器成像的关注要少得多。工业DED-AM沉积物的较大长度尺度导致X射线透射率低，使X射线研究具有挑战性。尽管如此，仍然非常需要量化和理解具有高空间和时间分辨率的光学不透明金属样品。高通量、高能量的第三代同步辐射源使快速（毫秒到微秒）X射线成像和激光-物质相互作用的衍射成为可能。
本研究中研究的材料是镍基高温合金IN718。它具有优异的高温性能和耐腐蚀性，广泛应用于航空航天、船舶和发电燃气轮机中的涡轮盘等安全关键部件。IN718也是LAM常用的高温合金。然而，LAM引入了高热应力，这源于IN718的高弹性模量和热膨胀系数。添加Ti或Nb在晶界和/或树枝状区域形成共晶化合物和元素偏析增加了热裂变敏感性。因此，使用LAM可能很难生成无裂纹组件。
在这项工作中，我们使用独特的AM过程复制器对DED-AM过程进行了时间和空间分辨的X射线成像和衍射组合，该复制器具有直接扩展以复制工业过程参数的功能。X射线成像和衍射的结合提供了对DED-AM的全面，深入的了解，包括熔池动力学，凝固顺序和原位和操作中捕获的不良微观结构特征形成。这项研究通过X射线成像对关键特征进行了量化，指导了温度、应变和相位的衍射量化，每个特征在熔池和周围热影响区域的空间映射。
3.结果
3.1.原位和操作X射线成像和衍射
在原位成像实验期间，X射线束被基板，粉末和沉积的熔体轨迹衰减，PCO.edge sCMOS相机（PCO，德国）能够获取所得射线照相视频，如图1 所示。这些X光片记录了使用IN718的DED-AM构建的多层熔体轨道形态的时间分辨演变（图1 b）。同步加速器成像条件经过精心定制，以优化信噪比、空间和时间分辨率之间的权衡。
图1 DED-AM IN718的原位X射线成像量化。
使用Pilatus 2M CdTe 2D面积检测器（瑞士Dectris有限公司）获取原位衍射数据，从而能够在传输过程中收集完整的德拜-谢尔衍射图案。使用70keV的X射线能量并用CeO2标准校准。实验装置如图2a所示。
图2 DED-AM IN718的原位X射线衍射：（a）DED-AM工艺的原位和操作性X射线衍射示意图。同步辐射X射线被沉积的材料衰减，衍射的X射线被大的2D区域衍射探测器记录。（b）本研究中使用的熔池映射策略，由6×7映射矩阵组成。（c）本研究中使用的熔体轨迹映射策略，包括熔体轨迹区域的3×21映射矩阵。标记为“d”的箭头表示单独采集的30个离散衍射图案的线扫描的距离度量。该线扫描获得了从熔池前部进入熔池，然后进入熔池轨道的数据；总扫描距离为3mm。在（d）中，这些单独图案的强度被绘制为d间距和扫描距离的函数，主要相位被标记为它们各自的反射。
3.2.DED-AM期间的流动动力学
在熔池中观察到的流动动力学是流体流动与粉末颗粒掺入的阻尼效应之间的复杂相互作用。激光在熔池中产生高的热梯度，从而产生马兰戈尼流动；当较冷的粉末颗粒被引入熔池时，其熔化的淬灭效应使这一点更加复杂。添加钨示踪剂以量化多层DED-AM构建中的熔池流动模式和观察到的流动模式，表明熔池形状在很大程度上取决于流动特征（图3）。流动的W示踪颗粒的轨迹指示了从上部熔池中心到底部的径向（向外）流动路径，如示意图所示（图3a）。熔池分为三个区域：1.区域A，在熔池右侧可以看到顺时针流动（图3b）；2.区域B，在熔池左侧观察到逆时针流动（图3c）；3.区域C，平行于X射线束方向流动（图3a中的页面内和页面外方向），位于熔池中心，当在2D投影中观察时，呈现上下流动行为。彩色线条表示示踪粒子的轨迹和方向。
图3 使用W示踪剂对DED-AM IN718期间Marangoni流动的原位和操作性X射线成像定量。
通过同步辐射X射线照相术量化了操作参数下的熔池几何结构（图4）。当粉末进给速率为1 g min - 1、2 g min - 1和3 g min - 1时，熔体池形状的x射线照片分别如图4a i-iii所示。熔池体积随进粉速度和激光功率密度的增大而增大。随着面积和激光功率密度的减小，或随着穿越速度的增加，熔池体积减小，与预期一致。增加穿越速度也减少了粉末沉积到熔池的数量，进一步减少了熔池体积。通过对不同工艺条件下熔池几何形状的x射线成像观察，选择了200W、1 g min - 1和1 mm s - 1作为衍射实验的操作参数。选择这些参数是因为它们最小化了诸如孔隙率等不良特征，并创建了稳定的熔池。
图4 DED-AM IN718的原位同步辐射X射线成像熔池定量。
3.3.冷却期间的相变
图5显示了从衍射数据集计算的空间分辨相体积分数，来自使用所选参数构建的薄壁的第1层、第3层和第5层。图5a显示了映射区域中X射线束方向的平均温度，由激光加热和随后冷却过程中的晶格间距膨胀和收缩确定。由于检测不到固相时峰值强度的限制，熔池温度设置为1360°C。如图5a所示，在行程1 mm内（持续时间为1 s），温度从熔化温度降至1200°C以下，冷却速度在此范围内显著降低。
图5 根据衍射图得出的熔池映射结果，显示了多层熔池区域中的（a）温度、（b）液体体积分数、（c）γ相体积分数，（d）MC碳化物体积分数和（e）laves体积分数。
3.4.应力演变
如图6所示，在第三层构建过程中，在熔体轨迹区域原位收集了衍射数据。该数据用于量化应力演变，与多层构建条件下DED-AM期间的相分数形成对比，并可用于裂纹敏感性预测。选择{200}γ反射来计算应力；尽管可以从该相位使用任何反射，但使用峰值的最高强度（具有最高信噪比）被认为提供了最佳精度。
图6 从衍射图得出的熔体轨迹映射结果。
构建后样品中的残余应力以逐层间隔测量，包括在基底中测量的一行。σxx、σxy和σyy分量的结果如图7所示。如预期的那样，在衬底中（在22.5mm的位置），面内应力分量被测量为近似为零。建筑内的法向应力分量σxx和σyy被测量为压缩，并且在每个单层内具有相似的大小，σxy被测量为近似为零。σxx和σyy的实测压缩应力范围为-45 MPa至-125 MPa，表明层间应力变化；然而，需要进一步的分析来证实这一点，因为误差大小相似。
图7 根据衍射图计算的宰后多层构建中的残余应力。（a）显示线扫描策略的示意图。基底竣工高度0 mm。（b）残余应力测量。
4.讨论
4.1.Marangoni流量
DED-AM过程中的凝固过程由熔池中的传热控制，而DED-AM中的熔池流动是一个关键参数，它决定了熔体轨迹发展和微观结构特征形成过程中的传热和传质。跟踪DED-AM过程中的Marangoni流动，使我们能够了解恒定激光辐射和粉末掺入下的熔池演变。尽管反冲压力、浮力、蒸汽压力和阴影效应等其他因素也会影响熔体流动，但我们的研究表明，表面张力是控制熔体池流动行为的主要驱动力。
通过DLD对薄壁进行数值建模。
模拟质量添加（或“质量化”）的典型方法是解决一系列恒定几何问题，每个问题在给定时间内。对于每个新时间，都会向网格引入新单元，然后连接相邻网格并输入初始条件，同时更新边界条件，如山兔所示。每个新的“活化”元素（或“诞生细胞”）的初始温度几乎等于材料液相线温度。在一段时间内引入的新元素的数量是粉末进料速率的函数。请注意，每个单元都由子单元组成，以便更好地模拟热能扩散和局部流体力学。
4.2凝固过程和冷却速度
熔池的凝固由通过熔池的净传热控制，在本研究中，我们关注两个主要事件：（1）糊状区传热和（2）微观结构演变。糊状区含有固体，以及富含合金元素的枝晶间液体。这里，热梯度是从使用衍射图案的熔池温度映射结果得出的，从而能够更准确地表征熔池凝固前沿行为。
DLD期间带有熔池的热影响区（HAZ）。
数值和/或分析建模的一个明显优势是，它们为“虚拟”运行实验以确定最佳DLD工艺参数提供了一种重要手段。与使用困难的测量技术的试错实验相比，这更具成本效益且耗时更少。数值方法的利用提供了一种更有效的方法来优化DLD工艺，以生产具有目标制造后特性的零件。例如，通过数值模拟，代替昂贵/广泛的实验，最终用户可以学习并提供（i）冷却速率，（ii）HAZ中的热循环频率/幅度和（iii）峰值温度分布。然后，这种“热数据”可用于与零件中
4.3.最终凝固相演变
DED-AM过程中的快速激光诱导加热和冷却速率先前意味着DED-AM期间形成的相只能通过构建后金相分析来测量，通过模拟推断动力学。Zhao等人指出了使用X射线成像估计凝固速率的可能性。然而，我们的研究直接量化了凝固顺序，包括对相形成温度、动力学和体积分数的估计。对于本研究中使用的工艺参数，我们定量确定了IN718 DED-AM过程中的主要相为γ、MC型碳化物和Laves。
我们假设在熔体冷却期间，晶格间距的减小是由于固相线上方的热收缩；因此，可以使用已知的热膨胀系数从晶格间距计算温度演变。我们还假设IN718中γ相的热收缩行为从熔体到室温是线性的。该行为与另一项研究中的观察结果相重复，该研究表明，热膨胀导致IN625中γ相的无应力晶格常数线性增加。然后，使用液相线和室温中列出的热膨胀系数，根据晶格间距计算温度演变。除了MC碳化物和Laves相的形成外，IN718样品在映射区域的冷却过程中没有表现出进一步的相变，因为快速冷却速率被认为足以抑制γ'和γ'相的形成。在没有任何进一步的固态转变的情况下，可以将热效应的贡献与化学效应和应力效应分开。
DLD期间带有熔池的热影响区（HAZ）。
过程量热仪的实验结果代表了量热仪入口和出口的水温差异。上图显示了在1kW激光功率下用粉末加工的Ti-6Al-4V合金的实验结果之一。吸收的总能量，，通过对入口和出口温度差值进行数值积分来计算。
4.4.开裂标准
激光诱导的快速加热和冷却会产生陡峭的热梯度，导致显著的体积收缩和残余应力。同时，在IN718的LAM过程中，晶界和枝晶间区域的共晶反应和元素偏析因溶质富集而产生了显著的过冷度。晶间液体薄膜和高热应力的结合增加了热裂纹的敏感性，特别是热影响区的液裂。从根本上讲，发生热裂纹必须满足两个条件：（a）机械/热约束（应变）耗尽材料的延展性；以及（b）易开裂的微观结构是由于液膜沿凝固边界的持续存在。图8a中绘制了这些值与温度的函数关系。
图8 DED-AM期间IN718的开裂敏感性。
图8a显示，在感兴趣区域的液相线温度（1360°C）下，所有应力均为零，并且在冷却过程中应力增加。因此，在IN718的DED-AM快速冷却期间，一旦固体形成，材料立即达到屈服应力。可以推断，当材料达到接近100%的固体时，弹性开始累积，随着温度降低，弹性持续存在。
5.结论
一种独特的原位和可操作过程复制器已经成功实现，能够对多层DED-AM过程中发生的基础物理进行快速时间分辨同步加速器实时和往复空间X射线成像。在镍基高温合金IN718的DED-AM过程中，获得了重要的新见解，将激光熔化与所得微观结构和潜在的有害特征（如孔隙率和微裂纹）联系起来。可以得出以下关键结论：
•使用成像来指导时间分辨衍射数据的分析，可以在多层DED-AM构建过程中明确地分离热梯度、相变（包括体积分数发展和宏观机械应力发展）。
•通过测量瞬时冷却速率，可以假设在DED-AM期间IN718中的凝固前沿是树枝状的。在冷却过程中，观察到以下相变顺序：液体→液体+γ→液体+γ+MC→液体+γ+MC+Laves→γ+MC+Laves。竣工微观结构主要包括γ，但也包含低体积分数相，包括：；MC碳化物（约1.1体积%）Laves（约0.5体积%），显示了该技术的高灵敏度。
•通过跟踪熔体流动的速度和方向来量化熔体池中的传热动力学。马兰戈尼对流是控制熔池流动的主要现象，其中热对流控制熔池中心，而在糊状区域，热传导占主导地位。
•结果表明，高温区的累积应力主要受热效应的影响。应力足够高，以在材料固化后和进一步冷却期间立即产生材料。应力并没有触发二次强化相或再结晶的形成，而是耗尽了材料的延展性，并可能由于较大的凝固范围而导致液化开裂。
通过描述DED-AM过程中运行的瞬态特性，可以了解竣工特性，包括二次相的体积分数和材料的机械特性，这些特性可用于指导后期热处理策略。将这种见解应用于镍基高温合金和其他合金系统，将有助于提高额外制造零件的质量和性能。
来源：Correlative Synchrotron X-ray Imaging and Diffraction of Directed Energy Deposition Additive Manufacturing, Acta Materialia, doi.org/10.1016/j.actamat.2021.116777
参考文献：Additive manufacturing: scientific and technological challenges, market uptake and opportunities, Mater. Today., 21 (2018), pp. 22-37, 10.1016/J.MATTOD.2017.07.001
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